Gebruik PySide.
PySide werkt met Qt, dus het is eenvoudig om je programma ook op andere operating systems (zoals Windows en OS X) te draaien, in tegenstelling tot GTK, waar je een beetje vast zit op Linux zonder heel veel prullen. PySide is ook onder de LGPL i.t.t. PyQt, wat onder de GPL komt. Concreet komt dat er op neer dat jij zelf kunt kiezen welke licentie je voor je project pakt, in plaats van verplicht de GPL moeten gebruiken.
Misschien denk je nu "mijn project is voor persoonlijk gebruik/gaat nooit op een ander OS moeten draaien", maar geloof me, dat kan je nu nog niet voorspellen. En zelfs al is het puur voor persoonlijk gebruik, als je later toch iets wil maken dat je wilt delen met anderen, kan je al werken met de library.